1 августа 1862 года Вальдек-Пирмонт заключил военную конвенцию с Пруссией и встал на её сторону в австро-прусской войне 1866 года. Небольшое и слабое в финансовом отношении княжество было не в состоянии платить свои взносы в Германский союз, его парламент единогласно отклонил федеральную конституцию, чтобы призвать принца подписать договор о присоединении с Пруссией. Бисмарк ранее отвергал идею союза из соображений престижа. Вальдек-Пирмонт заключил договор о присоединении с Пруссией в октябре 1867 г., согласно которому княжество оставалось номинально независимым, но Пруссия взяла на себя государственный дефицит и внутреннюю администрацию с судебной и школьной системой с 1 января 1868 г., хотя и в соответствии с законами Вальдека. С тех пор Пруссия, по формальному соглашению с князем, назначила провинциального директора. Юрисдикция осуществлялась прусскими окружными судами в Касселе, а в районе Пирмонта — в Ганновере. Князю оставалось только управление церковью, право на помилование и право утверждать законы. Он также продолжал получать доходы от доменов. Впоследствии контракт продлевался каждые десять лет. Таким образом, Вальдек так и оставался участником Союза, который в 1871 году стал Германской империей. В 1905 году территория Вальдек-Пирмонта составляла 1121 км², население — 59 000 человек.
13 ноября 1918 года последний князь отрёкся от престола. 9 марта 1919 года прошли выборы в Конституционное Земельное представительство (verfassunggebenden Landesvertretung), однако конституция так и не была принята. В 1922 году от Свободного государства Вальдек был отделён район Пирмонт и передан Пруссии. В 1929 году Свободное государство Вальдек вошло в состав Пруссии, и районы Вальдека были включены в состав провинции Гессен-Нассау, административного округа Гессен. В 1942 году бывшие районы Вальдека были объединены в район Вальдек.
